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<dcvalue element="description" qualifier="abstract">We&#x20;report&#x20;the&#x20;synthesis,&#x20;characterization,&#x20;and&#x20;solar&#x20;cell&#x20;15&#x20;properties&#x20;of&#x20;new&#x20;donor-acceptor-type&#x20;low&#x20;band&#x20;gap&#x20;polymers&#x20;(POBDTPD&#x20;and&#x20;PEBDTPD)&#x20;that&#x20;incorporate&#x20;dialkoxybenzodithiophene&#x20;(BDT)&#x20;as&#x20;the&#x20;g&#x20;donor&#x20;and&#x20;N-octyl-2,7-dithia-5-azacyclopenta[a]pentalene-4,6-dione&#x20;(DTPD)&#x20;as&#x20;the&#x20;acceptor.&#x20;The&#x20;newly&#x20;developed&#x20;DTPD&#x20;moiety&#x20;was&#x20;carefully&#x20;designed&#x20;to&#x20;lower&#x20;a&#x20;band&#x20;gap&#x20;via&#x20;strong&#x20;interaction&#x20;between&#x20;donor&#x20;acceptor&#x20;moieties&#x20;and&#x20;keep&#x20;polymer&#x20;energy&#x20;levels&#x20;deep.&#x20;Remarkably,&#x20;the&#x20;DTPD&#x20;acceptor&#x20;moiety&#x20;effectively&#x20;widens&#x20;the&#x20;light&#x20;absorption&#x20;range&#x20;of&#x20;the&#x20;polymers&#x20;up&#x20;to&#x20;similar&#x20;to&#x20;900&#x20;nm&#x20;while&#x20;positioning&#x20;their&#x20;HOMO&#x20;and&#x20;LUMO&#x20;levels&#x20;in&#x20;the&#x20;optimal&#x20;range,&#x20;i.e.,&#x20;-5.3&#x20;3&#x20;and&#x20;-4.0&#x20;eV,&#x20;respectively,&#x20;for&#x20;high&#x20;power&#x20;conversion&#x20;efficiencies&#x20;(PCEs)&#x20;as&#x20;we&#x20;intended.&#x20;Solar&#x20;cell&#x20;devices&#x20;were&#x20;fabricated&#x20;according&#x20;to&#x20;the&#x20;structure&#x20;ITO&#x2F;PEDOT:PSS&#x2F;photoactive&#x20;(polymer:PC70BM)&#x2F;TiO2&#x2F;Al.&#x20;The&#x20;POBDTPD&#x20;devices&#x20;exhibited&#x20;a&#x20;PCE&#x20;of&#x20;4.7%&#x20;with&#x20;a&#x20;V-oc&#x20;of&#x20;070&#x20;V,&#x20;a&#x20;J(sc)&#x20;of&#x20;10.6&#x20;in&#x20;mA&#x2F;cm(2),&#x20;and&#x20;a&#x20;FF&#x20;of&#x20;0.64.&#x20;The&#x20;PEBDTPD&#x20;devices&#x20;yielded&#x20;a&#x20;higher&#x20;PCE&#x20;of&#x20;5.3%&#x20;with&#x20;a&#x20;V-oc&#x20;of&#x20;0.72&#x20;V,&#x20;a&#x20;J(sc)&#x20;of&#x20;13.5&#x20;mA&#x2F;cm(2),&#x20;and&#x20;a&#x20;FF&#x20;of&#x20;0.54.&#x20;AFM,&#x20;TEM,&#x20;and&#x20;PL&#x20;quenching&#x20;measurements&#x20;revealed&#x20;that&#x20;the&#x20;high&#x20;J(sc)s&#x20;are&#x20;a&#x20;result&#x20;of&#x20;the&#x20;appropriate&#x20;morphology&#x20;and&#x20;efficient&#x20;charge&#x20;separation.&#x20;In&#x20;comparing&#x20;the&#x20;performances&#x20;of&#x20;the&#x20;two&#x20;polymer&#x20;devices,&#x20;the&#x20;higher&#x20;J(sc)&#x20;for&#x20;the&#x20;PEBDTPD&#x20;device&#x20;was&#x20;attributed&#x20;to&#x20;its&#x20;better&#x20;nanoscale&#x20;phase&#x20;separation,&#x20;smoother&#x20;surface,&#x20;and&#x20;higher&#x20;carrier&#x20;mobility&#x20;in&#x20;the&#x20;polymer:PC70BM&#x20;blend&#x20;films.&#x20;The&#x20;higher&#x20;FF&#x20;for&#x20;the&#x20;POBDTPD&#x20;device&#x20;was&#x20;ascribed&#x20;to&#x20;a&#x20;good&#x20;balance&#x20;between&#x20;the&#x20;hole&#x20;and&#x20;electron&#x20;mobilities.&#x20;Overall,&#x20;we&#x20;demonstrate&#x20;that&#x20;the&#x20;DTPD&#x20;unit&#x20;is&#x20;a&#x20;promising&#x20;electron&#x20;accepting&#x20;moiety&#x20;to&#x20;develop&#x20;high&#x20;performance&#x20;low&#x20;band&#x20;gap&#x20;polymers.</dcvalue>
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