딥러닝 기반 원자이미지 분석을 활용한 Y-도핑된 HfO2 에피텍셜 박막의 미세구조 정량 분석

Abstract

도핑된 HfO2 기반 강유전 소재는 무작위 배향을 가진 다결정 박막에서도 10 nm 이하의 두께에서 강유전성을 유지할 수 있어 많은 관심을 받아왔습니다. 그러나 대부분 연구에서는 단사정계(monoclinic), 사방정계(orthorhombic), 정방정계(tetragonal) 상(phase)들이 혼합된 다결정 박막 형태로 존재하기 때문에 물성을 균일하게 유지하기 어렵습니다. 따라서 상 안정화 및 자발 분극을 정밀하게 제어할 수 있는 단일 사방정계 상을 갖는 HfO2 기반 에피택셜 박막이 필요하며, 상과 배향의 정량적 분석이 필수적입니다. 그러나 HfO2 기반 에피택셜 박막의 경우, 상들 간의 격자 상수가 유사하여 X-선 회절(XRD) 분석만으로는 명확한 식별이 어렵습니다. 고해상도 주사투과전자현미경(STEM) 이미지를 활용하여 원자 단위에서 상을 구분할 수 있지만, 넓은 영역에서의 통계적 분석은 숙련된 전문가의 노동력과 시간이 필요하며, 정확도성에도 한계가 존재합니다. 본 연구에서는 딥러닝 분석법을 도입하여 STEM 원자 이미지 데이터를 효율적으로 활용함으로써, 6 mol% Y-도핑된 HfO2 (YHO) 에피택셜 박막의 상과 그 분율을 정량적으로 규명하였습니다. YHO 박막은 RF 스퍼터링 이용해 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ) 기판에 성장시킨 후, 집속이온빔(FIB)으로 샘플링하여 Cs-corrected STEM(Titan, FEI)을 통해 HRSTEM 원자 이미지를 획득하였습니다. 이후, 다양한 스케일에서 원자 이미지를 분류하기 위해 리사이징(resizing) 기법과 앙상블(ensemble) 방법을 적용하였으며, 사전 학습된(pre-trained) 구조를 기반으로 결정구조 맵(structure map)과 엔트로피 맵(entropy map)을 도출하였습니다. 이를 통해 원자 배열의 점진적인 변화를 포함한 복잡한 미세구조를 정확히 분석하고, 상의 공간적 분포 및 변형(strain) 등의 정량적 정보를 추출할 수 있었습니다. 또한, 자동화된 이미지 분석을 통해 TEM 전문가의 개입 없이도 재료 특성을 직접 도출할 수 있었습니다. 본 연구를 통해, 딥러닝에 기반한 구조 및 엔트로피 맵 통합 분석법은 복잡한 원자 구조, 상 전이, 결정립계를 보다 명확하게 시각화하여, YHO 박막의 두께에 따른 상 분율 변화와 정렬된 성장 배향을 정량적으로 분석할 수 있었습니다. 분석 결과, YHO 박막에서 단사정계상과 사방정계상이 혼합될 수 있는 임계 두께는 33 nm로 나타났으며, 이 두께에서 약 92%의 사방정계상이 형성되었음에도 불구하고 성장 배향은 약 76%가 a-축을 따라 정렬되는 것으로 확인되었습니다. 반면, 5 nm 두께에서는 배향이 약 96%의 a-축 정렬을 보이며 보다 높은 결정성 및 배향성을 나타내었으며, 이를 통해 낮은 두께에서 강유전성 특성을 보다 정밀하게 제어할 수 있는 가능성을 확인하였습니다.